原子薄二维半导体的相对取向

近十年来，人们对原子薄的准二维材料进行了非常热烈的研究。1、具有层状结构的大块晶体可以通过机械剥离分解成单层晶体，在这种结构中，强结合的原子片被弱范德华力粘合在一起。其中过渡金属二卤族(TMDs)，化学式为MX2，由IV、V或VI族的过渡金属M(如Ti、V、Mo)和硫族原子X (S、Se、Te)组成，见图1 (a)。这些材料的单分子层(1L)表现出非常独特的基本特性，与相应的本体或多层形式截然不同，研究已经扩展到它们在功能器件中的使用。控制单层相同或不同材料的堆叠，例如，可以操纵光学和电学特性。然而，将两个单分子层与晶体轴精确对齐，需要一种测量它们相对方向的方法。对脱落的单层膜进行光学检查是不够的。正如图1 (b)所示，即使晶体沿着特定的晶体轴(扶手晶体或之字形晶体)顺利断裂，光学图像也不能区分它们。

图1:(a) MX2基过渡金属二卤素类化合物的晶体结构，(b)顶部单层晶体，扶手状(AC)和锯齿状(ZZ)方向，(c)
具有锐利边缘的单层晶体的光学图像。(d)极化分辨SHG。

2H相的TMD单分子层晶格属于三角形棱柱(D3h)点群。由于带结构的对称性和增强，二次谐波产生(SHG)较强。利用垂直入射的线偏振光激励TMD单层膜，然后利用沿基偏振角φ方向的线偏振光滤除SHG响应，得到六倍SHG强度图I(2) II∝cos(3φ−3δ) 2，其中，角度δ为晶体扶手椅方向相对于x轴的旋转，见图1 (d)。极化分解SHG响应的最大值与TMD晶格的扶手椅方向一致。这允许确定TMD晶体的晶格方向。

实验设置和结果

WS2单层膜在PDMS上机械剥离，转移到熔融硅基板上。为了测量单层膜的相对方向，我们使用了800 nm的Ti:Sapphire激光器，提供持续时间为40 fs的短脉冲。用100 × 0.9 NA的显微镜物镜激发样品，采集背反射的基频光和二次谐波光。半波片旋转基波的偏振，反射的二次谐波光通过300 l/mm光栅在光谱仪(KYMERA-328i-B1-SIL)中分散，并由冷却到-60°C的CCD (iDus DU416A-LDC-DD)检测。基光在摄谱仪前被滤掉。偏振器滤除平行于基光的二次谐波分量的强度。仔细考虑并补偿从样品到探测器的s偏振光和p偏振光的不同反射率，相对于样品，在基膜的不同方向上，测量到的与基膜平行的SHG强度分量将类似于图1 (d)所示的数据。图2显示了在将两层单分子膜转移到相同的熔融硅衬底上后极化分解的SHG。对上述函数的拟合表明，晶体之间的相对角度约为40°。

图2:两种不同单层膜的极化分解SHG。

参考文献

(1)巴特勒，s.z.;Hollen, s m;曹,l;崔,y;古普塔,j . a;h·r·古铁雷斯;亨氏,t·f·;在香港,美国美国;黄,j .;Ismach, a . f .; Johnston-Halperin, E.; Kuno, M.; Plashnitsa, V. V.; Robinson, R. D.; Ruoff, R. S.; Salahuddin, S.; Shan, J.; Shi, L.; Spencer, M. G.; Terrones, M.; Windl, W.; Goldberger, J. E. ACS Nano 2013, 7 (4), 2898–2926.

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克劳迪娅Ruppert博士
Experimentelle物理学2
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