keV区域的桌面相干x射线源

x射线在纳米尺度上对厚样品进行元素和化学特异性成像的独特能力刺激了x射线自由电子激光源的发展，以及从桌面尺度飞秒激光器产生的超快高谐波(HHG) x射线。HHG光前所未有的飞秒到阿秒的脉冲持续时间和完全的空间相干性使得实时捕捉电子、原子和分子的运动成为可能，可以在磁性材料的m壳吸收边缘观察特定元素的动力学，了解纳米结构中的热流，并实现具有20纳米空间分辨率的桌面显微镜。

然而，到目前为止，大多数使用HHG光的应用仅限bob综合app官网登录于光谱的极紫外(EUV)区域，~50 - 100 eV。将HHG扩展到光子能量到keV区域，将在探测更厚的样品(因为物质在更高的光子能量下更透明)，捕获磁性材料l边缘的动力学，以及具有纳米尺度空间分辨率的成像动力学方面开辟一系列重bob综合app官网登录要应用。将亮HHG扩展到更高能量的最大挑战是相位匹配技术的发展，从而实现高效的非线性上转换。在先前使用波长高达2 μm的中红外激光器驱动HHG的研究中，在光子能量为0.52 keV的水窗口中证明了全相位匹配[1-4]。本质上，宏观全相位匹配截止能量随驱动激光波长(hνPM截止α λL(1.5-1.7))的变化几乎与微观单原子截止(hνSA截止α λL2)的变化一样强烈。研究小组展示了光子能量>1.6 keV (<7.8 Å)的明亮相干HHG x射线，有望在桌面级设备中实现伦根x射线管的相干超快实现。利用3.9 μm左右的驱动激光，首次实现了HHG在光谱keV区域(> 5031阶)的全相位匹配。此外，它产生了迄今为止最宽的>1.3 keV的相干超连续体，来自任何大大小小的光源。

实验装置

本实验采用一种新型光学参数啁啾脉冲放大(OPCPA)结构，以6周期FWHM、3.9 μm、20 Hz、多mj脉冲为托辊。OPCPA的前端基于飞秒Yb:CaF2啁啾脉冲放大器，驱动级联飞秒OPA。OPCPA的后续KTA级由20 Hz皮秒Nd:YAG激光系统泵浦，分别在1.46 μm和3.9 μm的信号和空转光束中产生未压缩的30 mJ和压缩的8.5 mJ能量，这是迄今为止飞秒中红外源的最高脉冲能量。HHG x射线是通过引导超快激光束在空心波导中产生的，该波导设计用于容纳多atm相位匹配压力气体。采用定制的光栅光谱仪对产生的辐射进行光谱分析。使用高灵敏度x射线CCD相机Newton DO920N-BN (Andor Technology)获得x射线HHG能谱，冷却至-50°C以最大限度地减少噪声。

实验结果

图1显示，以3.9 μm脉冲和35 atm He作为非线性介质，相位匹配发射扩展到>1.6 keV (<7.8 Å)，代表了相干频率上转换阶> 5031的极限。图2A显示，即使在非常密集的气体介质(低电离水平为0.03%)中，HHG x射线信号也随压力呈二次增长。在1kev的1%的分数带宽下，在1khz下观测到大约相当于108个光子/秒的亮度，这比使用0.8 μm驱动器报道的要大4到5个数量级。Ar、分子N2和Ne的完全相匹配受到其L壳和k壳吸收边0.254 keV、0.41 keV和0.87 keV吸收的限制(见图2C)。从N2中观察到的HHG排放量是迄今为止从任何分子中观察到的最高的，并具有断层扫描轨道重建的潜力。最后，为了说明来自这个桌面相干源的keV超连续谱的元素特异性的广泛广度，通过软x区域记录了金属(包括磁性材料)的L吸收边，如图2b所示。

图1所示。a .预测的HHG全相位匹配截止值是驱动激光波长的函数，低于该波长的HHG发射可能是明亮的。这个广义相位匹配图在这里被验证到1 keV以上。实心圆表示当前实验结果，开圆表示理论期望的相位匹配极限。正如预测的[1]，由于L (0.254 keV)和K (0.870 keV)的壳层吸收，Ar和Ne的x射线无法达到相位匹配截止点。He中内壳吸收的缺失允许产生keV x射线。B.完全相位匹配的x射线超连续体>1.6 keV或7.8 Å(注意线性x射线强度尺度)，带宽>1.3 keV(尾到尾)。

图2 . A。实验x射线信号在1kev下随压力呈二次增长，在密集的40 atm气体压力下，散射电子可以遇到中性原子和离子，表现出优异的相干积聚。图2 B.金属(包括磁性材料)在整个软x射线区域的l吸收边的测量，证明了飞秒到阿秒元素选择光谱的有用探针。图2 C. Ar和N2的x射线发射(电离势相似)，Ne。由于在L壳和k壳吸收边(0.254 keV - Ar, 0.41 keV - N2, 0.87 keV - Ne)产生的x射线被重新吸收，无法达到预测的相位匹配截止点hνPM(虚线垂直)。从水窗N2中获得的0.41 keV相匹配x射线是迄今为止从分子中获得的最高的HHG光子能量。

结论

总之，这项研究首次证明了在千电子伏光子能量区域(sub- 1nm波长)完全相位匹配的x射线产生。在1千赫时，在1 keV的Δλ/λ≈1%的分数带宽下，对应于~108光子/秒的光子通量，足以在水窗口及以上实现静态和超快生物和纳米成像，以及0.7-0.9 keV的元素选择性磁成像。

感谢:

Daniil Kartashov博士，奥地利维也纳理工大学光子学研究所

[1] T. Popmintchev等，Opt. Lett. 33,2128(2008)。
[2] T. Popmintchev等，PNAS 106, 10516(2009)。
[3]陈m.c.等，物理。《科学通报》(2010)。
[4] T. Popmintchev等，自然光子学4,822-832(2010)。